近日，材料与能源学院（云南省先进能源材料国际联合研究中心）郭洪教授团队在国际期刊Angew. Chem. In. Ed.上发表关于碳纳米管外层原位生长全新结构的共价有机框架层，并应用于高效氧气电还原研究型论文“Regulated High-Spin State and Constrained Charge Behavior of Active Cobalt Sites in Covalent Organic Frameworks for Promoting Electrocatalytic Oxygen Reduction”(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303871)。2020级硕士研究生梅至远为论文第一作者，郭洪教授为通迅作者。

解决用于阴极氧还原反应(ORR)的铂族金属(PGM)基催化剂的高成本是当今科学研究的热点。相比之下，具有多种前驱体、结构和处理方法的过渡金属-氮-碳(TM-N-C)复合材料已成为前景广阔的ORR催化剂。然而，在其生产过程中使用的高温热解或碳化通常会导致活性物质被各种物理和化学环境包围，使实验结果在简单催化剂体系中的分布和解释变得复杂。同时，高温热解导致的活性位点稀疏也是导致ORR催化剂性能下降的主要原因。

针对传统分子催化剂导电性差的问题，并结合前期研究基础（Hong Guo*, et. al, Angew. Chem. Int. Ed., 2023, 62, e202300962; Mater. Today, 2023,10.1016/j.mattod.2023.02.011)，郭洪教授团队提出了一种利用不同电子效应的连接体在碳纳米管上组装定义明确的钴-氮-碳结构的新型的共价有机骨架。强给予电子的碳纳米管与弱接受电子的连接体之间的相互作用减轻了Co位点电荷损失的趋势，同时诱导了Co位点高自旋态的产生。这增强了Co中心和反应物/中间体之间的吸附强度和电子转移，从而提高了氧还原能力。

图1. 催化剂的设计思路与制备流程

该研究成果得到了国家自然科学基金面上项目、省先进能源材料国际联合研究中心、省高校全固态离子电池重点实验室，云天化股份有限公司及云南大学“双一流”学科建设项目的支持。

供稿：材料与能源学院

编辑：奚利

责任编辑：王崴