近日,云南大学材料与能源学院(西南联合研究生院)郭洪教授团队在Angewandte Chemie International Edition期刊发表题为“Developing the tandem structure to regulate interfacial chemistry and promote ion transport kinetics towards high voltage lithium metal batteries”的研究论文。该研究采用串联隔膜的策略在锂金属电池中同时构建双增强稳定的电极-电解质界面,解决正负极和电解质之间的催化副反应等界面问题(https://doi.org/10.1002/anie.202422539)。材料与能源学院2023级博士研究生安琪为论文的第一作者,郭洪教授为通讯作者。
在该论文中,研究者提出由含氰基的共价有机框架(CYANO-COF)和SnF2制备的新型串联隔膜以同时在锂金属负极和正极形成具有理想结构的电解质界面(图1)。对于正极侧,在充电过程中,氰基(-CN)的N2p轨道与过渡金属离子(TM3+/4+)的TM-3d轨道杂化,产生吸附/配位效应,在NCM811正极表面形成高度稳定的富-CN的CEI膜。同时,-CN的N2p轨道中的孤对电子将有效降低NCM811晶体表面TM3+/4+的真实价态,减弱TM离子对电解液的催化反应。对于负极侧,通过简单的原位转化反应构建了由Li-Sn合金和LiF组成的人工混合SEI膜。作为电子绝缘体,LiF可以有效防止SEI/Li界面处的电子隧穿。Li-Sn合金具有高离子电导率,为Li+在SEI上的快速传输提供离子通道,两者相互作用实现均匀的锂沉积。得益于此,锂金属电池表现出优异的倍率性能和循环稳定性。本工作为优化高能量密度锂金属电池界面性质提供了一种新策略。

图1.功能串联隔膜原位诱导双增强稳定界面机制
该研究成果得到国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目、云南省科技厅—云南大学联合重点基金、省先进能源材料国际联合研究中心、云南省教育厅科学研究基金项目的支持。
来源:材料与能源学院
编辑:张懿淼 责任编辑:李哲